หลุยส์ อัมรินทร์ เปิดเผยว่า เขาเข้าวงการบันเทิงจากการทาบทาม คุณแดง สุรางค์ เปรมปรีดิ์ ผู้บริหารช่อง 7 ในขณะนั้น ซึ่งเขาก็ไม่ปฏิเสธ เพราะนี่คือเส้นทางที่เขาชื่นชอบ แม้ว่าเขาจะมาจากครอบครัวนักการเมือง เพราะคุณพ่อ มงคล สิมะโรจน์ เคยเป็นรองผู้ว่าราชการกรุงเทพมหานคร รวมถึงลงเล่นการเมืองในนามพรรคไทยรักไทย อีกทั้งพี่ชาย ภิมุข สิมะโรจน์ ก็เคยเป็นส.ส.สังกัดพรรคไทยรักไทย เช่นกัน ซึ่งมีช่วงนึง หลุยส์ ได้ทดลองลงสนามการเมืองรับเลือกตั้งเช่นกัน แต่ไม่ได้รับการคัดเลือก เขาจึงเบนเข็มไปทำธุรกิจของครอบครัว

ด้านการศึกษา หลุยส์ อัมรินทร์ จบการศึกษาระดับปริญญาตรี จากคณะวิศวกรรมศาสตร์ จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย, ระดับปริญญาโท คณะเศรษฐศาสตร์บริหาร จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย และ ระดับปริญญาโท ทางด้านบริหารธุรกิจ จาก University of York ประเทศอังกฤษ ซึ่งที่เขาห่างหายไปจากวงการบันเทิงไทย ก็เพราะเขาไปศึกษาต่อที่ต่างประเทศ และกลับมารับราชการในกระทรวงอุตสาหกรรม ก่อนที่จะมาทำธุรกิจของครอบครัว ปัจจุบัน หลุยส์ อัมรินทร์ แต่งงานกับ จอยซ์ สกุลรัตน์ อัศวนิเวศน์ มีลูกชาย 2 คนคือ น้องลอยด์ และ น้องลุค และเจ้าตัวทำงานในธุรกิจของครอบครัวคือบริษัท ซัสโก้ ในตำแหน่ง รองกรรมการผู้จัดการ